Le Corbusier berpindah ke Paris secara tetap pada tahun 1916 ketika berumur 29 tahun dan berkawan dengan Amédée Ozenfant, seorang pelukis Kubisme yang kecewa. Mereka menolak konsep Kubisme sebagai suatu gaya yang "romantik" dan tidak rasional lalu mereka menerbitkan manifesto Après le Cubisme mereka, dan mengasaskan Purisme sebagai sebuah gerakan seni yang baru.

Ozenfant dan Le Corbusier memulakan jurnal Purisme, L'Esprit Nouveau, pada tahun 1920. Dalam terbitan pertama, beliau menggunakan buat pertama kali nama samarannya, iaitu "Le Corbusier"(nama samaran ini berasal daripada nama datuk sebelah ibunya, "Lecorbésier"), yang membayangkan kepercayaannya bahawa sesiapa pun boleh mencipta semula diri sendiri. Sebilangan ahli sejarah seni bina mendakwa bahawa nama samaran ini bermaksud "si seakan-akan burung gagak".

Pada masa itu, beliau memulakan kajian-kajian seni bina teori yang menggunakan teknik-teknik moden. Antara kajian-kajian itu ialah sebuah projek untuk Rumah "Dom-ino" (1914-1915). Model ini mencadangkan lantai gelegar terdedah yang terdiri daripada bidur konkrit yang disangga oleh sebilangan kecil tiang konkrit tetulang yang nipis di sekeliling tepi, dengan sebuah tangga yang membekalkan jalan masuk ke setiap aras dari satu belah lantai. Reka bentuk itu kemudian menjadi asas untuk kebanyakan seni binanya pada sepuluh tahun yang berikut. Kemudian, Le Corbusier memulakan firma seni bina sendiri dengan saudara sepupunya, Pierre Jeanneret (1896-1967), suatu perkongsian yang berlangsung sehingga tahun 1940.

Kajian-kajian teori Le Corbusier kemudiannya diperkembangkan untuk model-model rumah keluarga tunggal yang berbeza-beza. Antara ini ialah Maison "Citrohan," satu pan untuk Citroen, nama pengeluar kereta Perancis, yang disebabkan oleh kaedah-kaedah perindustrian moden dan bahan-bahan yang digunakan Le Corbusier untuk rumah ini. Untuk rumah ini, Le Corbusier menggunakan struktur tiga tingkat, dengan bilik istirahat yang mempunyai ketinggian dua ganda, bilik-bilik tidur di tingkat dua, dan dapur di tingkat tiga. Bumbungnya digunakan sebagai teres yang membenarkan masuk cahaya matahari. Pada luar rumah itu pula, Le Corbusier memasang tangga untuk membekalkan jalan masuk ke tingkat dua dari tingkat bawah. Seperti dengan projek yang lain dalam tempoh ini, beliau juga mereka bentuk muka bangunan yang termasuk banyak ruang tingkap tak terganggu. Rumah itu berbentuk empat segi, dengan dinding luar yang tiada tingkap ditinggalkan sebagai ruang stuko yang putih. Le Corbusier meninggalkan ruang dalam di rumah itu dalam keadaan serba kurang, dengan sebarang perabot gerak dibuat daripada rangka tiub logam dan dinding-dinding dalaman ditinggalkan putih. Lampu-lampu terdiri daripada mentol lampu tunggal yang terdedah.

Antara 1922 dan 1927, Le Corbusier dan Pierre Jeanneret mereka bentuk banyak rumah persendirian untuk pelanggan-pelanggan di sekeliling Paris. Di Boulogne-sur-Seine dan daerah pentadbiran ke-16 di Paris, Le Corbusier dan Pierre Jeanneret mereka bentuk dan membina Vila Lipschitz, Maison Cook (sila linat William Edwards Cook), Maison Planeix, dan Maison LaRoche/Albert Jeanneret (kini menempatkan Fondation Le Corbusier).

Lima perkara dalam seni bina

Vila Savoye (1929-1931) adalah bangunan yang merumuskan dengan paling padat lima perkara dalam seni bina Le Corbusier yang beliau telah menerangkan dalam jurnal, L'Esprit Nouveau, serta bukunya, Vers une architecture, dan yang belia telah memperkembangkan sepanjang abad 1920-an. Kelima-lima perkara itu adalah seperti berikut:

• Perkara pertama: Le Corbusier menaikkan kebanyakan daripada struktur bangunan itu dari aras tanah dan menyangganya dengan tiang konkrit tetulang. Tiang-tiang itu, yang digelarkannya piloti, membenarkannya menerangkan kedua-kedua perkara yang berikut.
• Perkara kedua dan ketiga: (1) Muka bangunan yang bebas, iaitu dinding-dinding yang tidak menyangga sebarang berat (dinding tiras) dapat direka bentuk menurut kehendak arkitek tanpa sekatan. (2) Lantai gelegar terdedah bermakna bahawa ruang lantai adalah bebas untuk direka bentuk dengan bilik-bilik tanpa membimbangkan diri dengan tiang-tiang atau dinding-dinding penyangga.
• Perkara keempat: Aras kedua Vila Sayoye termasuk jalur-jalur tingkap reben yang panjang dan yang membenarkan pemandangan kawasan sekeliling tanpa disekat oleh tiang-tiang.
• Perkara kelima: Sebuah tanjakan dari aras tanah ke teres bumbung tingkat tiga membenarkan sesiaran seni bina melintasi struktur. Susur tiub putih mengenangkan estetik kapal "ocean-liner" perindustrian yang Le Corbusier amat mengagumi. Dan seolah-olah membubuhkan tanda seru pada penghormatan Le Corbusier kepada industri moden, jalan masuk rumah di sekeliling tingkat bawah yang berbentuk separuh bulat mempunyai ukuran yang tepat sama dengan jejari pusingan kereta Voisin 1929.